Wat gebeurt er met de alkylmigratiestap in het Schmidt-reactiemechanisme op een keton?

Wat gebeurt er met de alkylmigratiestap in het Schmidt-reactiemechanisme op een keton?
Anonim

De Schmidt-reactie want een keton houdt in reageren met # "HN" _3 # (Hydrazoic acid), gekatalyseerd door # "H" _2 "SO" _4 #, om vervolgens een hydroxylimine te vormen tautomeriseert om een amide te vormen.

Het mechanisme is best interessant en gaat als volgt:

  1. De carbonyl zuurstof is geprotoneerde, omdat het een hoge elektronendichtheid heeft. Dit katalyseert de reactie zodat hydrazoic zuur kan aanvallen op de volgende stap.
  2. Hydrazoic zuur gedraagt zich bijna als een enolaat zou, en nucleofiel aanvallen de carbonylkoolstof.
  3. Het mechanisme gaat door met het vormen van een imine, dus protoneren we het #"OH"# om een goede vertrekkende groep te vormen.
  4. De imine vormen en de # "H" _2 "O" # verlaat.
  5. Een proton wordt uit de iminiumstikstof genomen.
  6. Hier is waar het alkyl migratie optreedt. Merk op dat dit enigszins lijkt op een meer typische combinatie 1,2-alkylmigratie (# "E" 2 #) proces wanneer zich anders een primaire carbokation zou vormen tijdens de eliminatiereactie.

    Sinds de # "N" - "N" # # Sigma # obligatie is zwak (alleen iets sterker dan een peroxide # "O" - "O" # # Sigma # band, ongeveer # "15 kJ / mol" #), het gunstig breekt, en de grotere / omvangrijker #R """ # groep migreert naar de imine stikstof. Sinds de # "N" - "N" # hecht goed aan pauzes, it bevrijdt de #sigma ^ "*" # antiverbindende orbitaal in de imine stikstof en laat de alkylgroep erin doneren. Het is interessant, maar onduidelijk waarom de grotere #R """ # groep is degene die migreert, blijkbaar "ongeacht de aard ervan" (blz. 15).

  7. De iminium carbocatietussenproduct vormen waarvan ik vermoed dat het onverwacht is, hoewel het is bewezen dat het zich vormt (zie hier, blz. 15). Water kan zich dan gemakkelijk gedragen als een nucleofiel en binding.
  8. Om de voorwaartse reactie uit te voeren, kunnen we het water uit het molecuul niet verwijderen (dat zou het tussenproduct hervormen), dus wij deprotoneren het.
  9. tautomerisatie volgt op het hydroxylimine-tussenproduct en grijpt een proton uit het recent geprotoneerde water.
  10. Ten slotte wordt het mechanisme gesloten wanneer het deprotonering gebeurt om de. te vormen amide product.

Alkyl-migratie is best leuk om tegen aan te lopen, maar is eigenlijk niet uniek voor dit mechanisme.

Een ander snel voorbeeld van alkylmigratie is in de 1,1-insertiereacties binnen overgangsmetaal-carbonylcomplexen waar een alkylgroep is cis naar een #"CO"# ligand (Anorganic Chemistry, Miessler et al.).

In dit geval migreert de alkylgroep, en de # "" ^ 13 "CO" # coördineert achteraf. (Miessler et al. Leverden de isotoop #"CO"# studies die alkylmigratie hebben aangetoond #"CO"# migratie.)

Nu ik erover nadenk, is er nog een interessant voorbeeld van alkylmigratie in hydrobore-!

Kijk of je het kunt herkennen: